The effect of point defects and their local structure on the conductivity of wide-gap materials: cases of CeO2 and ZnO

Abstract

Cērija dioksīds (CeO2) un cinka oksīds (ZnO) tiek pētīti, izmantojot blīvuma funkcionāļa teorijas metodes. CeO2 ir paraugmateriāls mazā rādiusa polaronu vadītspējai, kuru ievērojami ietekmē skābekļa vakanču veidošanās. ZnO ir n-tipa pusvadītājs ar potenciāli neizsmeltu p-tipa vadāmību. Šajā disertācijā tiek izstrādāti robusti, pārskatāmi skaitļošanas modeļi, lai izsekotu lokālās struktūras un elektronu lokalizācijas izmaiņām, un novērtēt to ietekmi uz šo materiālu vadītspēju. Darbs parāda kā izveidot cēlonisku saikni starp eksperimentāli novērotiem datiem un aprēķinātajām CeO2 un ZnO īpašībām. Tiek parādīts kā izmantot simetrijas analīzi, lai iegūtu visus iespējamos elektronu lokalizācijas risinājumus. Spēja izveidot eksperimentāli pamatotus modeļus, līdzīgus šīs disertācijas modeļiem, ir svarīgs materiālu projektēšanas procesa aspekts.

Cerium dioxide (CeO2) and zinc oxide (ZnO) are studied with density functional theory methods. CeO2 is a model material for small polaron conductivity, which is heavily impacted by oxygen vacancy formation. ZnO is an n-type semiconductor with possibly untapped potential for p-type conductivity. This thesis develops robust, transparent computational models for tracking changes in local structure and electronic localization, and assessing their effects on the conductivities of these materials. The work shows how to build a causal link between experimentally observed data and computed properties of CeO2 and ZnO. It is shown how to apply symmetry analysis to get all possible electronic localization solutions. The ability to create experimentally grounded models as shown in this thesis is an important aspect of the material design process.